AFTherMat – Association Française de Thermodynamique des Matériaux

Amélioration de la modélisation thermodynamique de liquides multicomposants à hautes températures par assimilation de données de tension de surface

Le trente-sixième webinaire de l’association AFTherMat intitulé « Amélioration de la modélisation thermodynamique de liquides multicomposants à hautes températures par assimilation de données de tension de surface » aura lieu le 6 juillet 2026. Il sera animé par Arthur Tourneix (CEA/IRESNE).

Résumé :

Ces travaux s’inscrivent dans le cadre de l’étude du comportement du corium (mélange à haute température des matériaux fondus du cœur d’un réacteur nucléaire, formé lors d’un accident grave). La description thermodynamique de ce liquide multicomposant, cruciale, s’obtient par la méthode CALPHAD en ajustant des modèles analytiques sur des données essentiellement expérimentales. Or, le manque de données sur les compositions à mélange métallique sous-stœchiométrique en oxygène limite la capacité prédictive des bases associées (NUCLEA, TAFID). Aux températures concernées, la calorimétrie usuelle est inapplicable. En revanche, la mesure de la tension de surface liquide-gaz reste possible, notamment via le dispositif de Pression Maximale de Bulle de l’installation VITI (plateforme PLINIUS, CEA Cadarache), où des données ont été acquises entre un liquide ternaire U-Zr-O et un gaz d’argon.

Cette thèse a donc examiné comment exploiter ces données pour améliorer la description thermodynamique de la phase liquide dans le cadre CALPHAD, à travers deux questions. D’abord, un modèle de tension de surface fondé sur l’équation de Butler a été retenu, en s’appuyant sur la littérature relative à la tension de surface liquide-liquide du corium. Sa sensibilité au modèle CALPHAD sous-jacent a été mise en évidence par comparaison à des mesures expérimentales pour le système U-O-Zr. Un logiciel dédié, pyButler, a été développé pour ces simulations. Ensuite, une preuve de concept de l’intégration de ces données, via le modèle de Butler, dans l’assimilation de données CALPHAD a été établie.

L’inférence bayésienne a été choisie pour traiter la propagation des incertitudes, et l’outil libre ESPEI (méthode Monte Carlo par chaînes de Markov) a été interfacé avec pyButler. La preuve de concept a été réalisée sur le système binaire Cu-Mg. Sur données simulées, une étude de sensibilité a quantifié l’impact de l’incertitude des données selon leur volume, établissant que, dans ce cadre idéal, la tension de surface est aussi pertinente que des données d’activité. Elle se complète par des ajustements sur des données expérimentales réelles issues de VITI qui, bien que limitées, ont montré un impact positif lorsque les autres données thermodynamiques sont rares.